Ý tưởng dùng hàm mật độ để mô tả các tính chất của hệ electronđược nêu trong các công trình của Llewellyn Hilleth Thomas và Enrico Fermi ngay từ khi cơ học lượng tửmới ra đời. Đến năm 1964, Pierre Hohenbergvà Walter Kohn đã chứng minh chặt chẽ hai định lý cơ bảnlà nền tảng của lý thuyết phiếm hàm mật độ. Hai định lý khẳng định năng lượng ở trạng thái cơ bản là một phiếm hàm của mật độ electron, do đó về nguy ên tắc có thể mô tả hầu hếtcác tính chất vật lý của hệ điện tửqua hàm mật độ. Một năm sau, W. Kohn và Lu Jeu Shamnêu ra qui trình tính toán để thu được gần đúng mật độ electron ở trạng thái cơ bản trong khuôn khổ lý thuyết DFT. Từ những năm 1980 đến nay, cùng với sự phát triển tốc độ tính toán của máy tính điện tử, lý thuy ết DFT được sử dụng rộng rãi và hiệu quả trong các ngành khoa học như: vật lý chất rắn, hóa học lượng tử, vật lý sinh học, khoa học vật liệu,. . W. Kohn đã được ghi nhận những đóng góp của ông cho việc phát triển lý thuyết phiếm hàm mật độ bằng giải thưởng Nobel Hóa học năm 1998.